Iniciou sua carreira de goleiro nas categorias de base do São José e depois foi para o Comercial FC, de Ribeirão Preto, onde tornou-se profissional. Assumiu a posição nas redes pouco depois de chegar, devido a contusão do goleiro titular. A partir daí, foram dez anos de glórias no clube, ganhando inclusive o bi Campeonato Brasileiro de 1972/73. Muitos o consideram um dos maiores goleiros brasileiros de todos os tempos.
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Iniciou sua carreira de goleiro nas categorias de base do São José e depois foi para o Comercial FC, de Ribeirão Preto, onde tornou-se profissional. No ano de 1968 Leão transferiu-se para o Palmeiras.
Assumiu a posição nas redes pouco depois de chegar, devido a contusão do goleiro titular. A partir daí, foram dez anos de glórias no clube, ganhando inclusive o bi Campeonato Brasileiro de 1972/73. Muitos o consideram um dos maiores goleiros brasileiros de todos os tempos.
Jogou 105 vezes pela Seleção Brasileira. Foi reserva de Félix na Copa do Mundo de 1970 aos 21 anos de idade. Após aquele Mundial, Leão tornou-se titular absoluto da Seleção de 1971 a 1979.
Disputou as Copas do Mundo de 1974, 1978 permaneceu 457 minutos sem levar gol e 1986 (na qual foi reserva de Carlos).
Começou sua carreira de treinador em 1987, tendo assumido o Sport nas finais do Campeonato Pernambucano1 e participado da campanha do título da Copa União (considerada pela CBF uma edição do Campeonato Brasileiro) conquistado pelo Sport.
Este título muitas vezes é atribuído equivocadamente a ele, mas Leão saiu antes do clube - o treinador no quadrangular decisivo era Jair Picerni.
Em 1997 dirigiu o Atlético Mineiro, sagrando-se campeão da Copa Centenário de Belo Horizonte e da extinta Copa Conmebol em jogo conturbado contra o Club Atlético Lanús, na Argentina.
Em 1998 voltou a conquistar a Copa Conmebol, desta vez pelo Santos.
Seu auge como treinador até hoje foi a segunda passagem pelo Santos, clube ao qual voltou após rápida e conturbada passagem pela Seleção Brasileira.
Levou o time ao título brasileiro de 2002. Ainda foi vice-campeão brasileiro e vice-campeão da Copa Libertadores em 2003. Saiu em 2004 e foi para o Cruzeiro.
Ainda no mesmo ano foi para o São Paulo, onde conquistou seu último título, o Campeonato Paulista de 2005 e levou o clube à final da Copa Libertadores da América do mesmo ano.
O clube conquistaria mais tarde o título com Paulo Autuori no comando, substituindo Leão que na oportunidade foi para o Vissel Kobe, do Japão, onde teve uma curta passagem de apenas quatro partidas.
Depois, assumiu o comando do Palmeiras em 18 de julho de 2005. Foi demitido em 2006 após uma má sequência de resultados, havendo suspeita de ter sido "derrubado" pelos jogadores.
Após breve passagem pelo São Caetano em 2006, Leão assume como técnico do Corinthians, até então último colocado no Campeonato Brasileiro de 2006, e consegue fazer o time terminar na 9ª colocação.
Em 3 de abril de 2007, Leão e Corinthians entraram em acordo e o técnico deixou o clube, devido a má campanha do clube no Campeonato Paulista. Em 27 de julho, acerta com o Atlético Mineiro,3 levando o time à Copa Sul-Americana de 2008.
Em 15 de dezembro de 2007, o presidente do Santos, Marcelo Teixeira, anunciou a volta de Emerson Leão ao clube, onde se apresentou dois dias depois. Foi a terceira passagem do técnico pela Vila Belmiro.
Mas no dia 27 de maio de 2008, após a eliminação do Santos diante do América (México), pela Libertadores, e da goleada sofrida contra o Cruzeiro (4x0), no Campeonato Brasileiro, Leão, não suportando os maus resultados e as críticas, deixou o comando do time.
Em 2009 assumiu o Atletico Mineiro mais uma vez, e mesmo com um bom desempenho não resistiu a uma goleada para seu maior rival na final do Campeonato Mineiro de 2009, e um mau resultado frente ao Vitória pela Copa do Brasil de 2009.
Foi contratado pelo Sport Club do Recife em 3 de junho de 2009 para a temporada de 2009.
Após três vitórias, dois empates e cinco derrotas em apenas um mês e 22 dias a frente do time pernambucano, Emerson Leão foi demitido do Sport após empate contra o Náutico e polêmica sobre uma suposta contratação do atacante Marcelo Ramos.
Em abril de 2010, acertou com o Goiás. Três meses depois, em 21 de julho de 2010, envolveu-se numa polêmica num jogo contra o Vitória, no Barradão.
Após o final da partida, Leão agrediu um repórter de uma emissora de rádio local e chegou a receber voz de prisão. Porém, o treinador foi liberado após prestar depoimento.
Em 27 de agosto, após 9 partidas sem vitória no Campeonato Brasileiro e com o Goiás na última colocação, Leão pediu demissão do clube esmeraldino.
Em 24 de outubro de 2011, Emerson Leão assina contrato para dirigir o São Paulo pela segunda vez.
O técnico tentou repetir o excelente desempenho que teve no Tricolor Paulista em sua primeira passagem, porém não consegue cumprir o objetivo de classificar o time para a Taça Libertadores de 2012. Mesmo não sendo unanimidade no clube, é mantido por Juvenal Juvencio para a temporada de 2012.
Uma enorme reformulação é feita no clube, com várias contratações, porém, Leão começa enfrentar problemas de relacionamento com a diretoria além de que dentro de campo o time não vai bem.
Leão começa a ser contestado pela falta de padrão tático e vê o clube ser eliminado nas semifinais do Campeonato Paulista para o rival Santos pelo 3°ano consecutivo.
Mesmo assim o time chega até as semifinais da Copa do Brasil onde novamente não disputa o título sendo desclassificado pelo Coritiba. Contestado pela diretoria e torcida e com um inicio irregular no Campeonato Brasileiro, no dia 26 de junho de 2012 foi demitido do São Paulo.
Em 30 de agosto de 2012, depois de dois meses desempregado, Emerson Leão acertou com o São Caetano, clube no qual trabalhou em 2006 e do qual saiu no mesmo ano ao receber uma proposta do Corinthians.
O ex-treinador são-paulino assume o Azulão depois da derrota por 4 a 1 para o ASA de Arapiraca, que redundou na demissão do então comandante Sérgio Guedes. No dia 25 de outubro foi demitido do São Caetano por problemas com a diretoria.
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